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Si deve agli Etruschi nel secolo VII, se concludendo il processo di aggregazione tra i vari insediamenti del colle volterrano, essi danno vita alla città di Velathri costruendo nel IV sec. la grande cinta muraria il cui perimetro, di oltre sette chilometri lascia supporre che insieme all'habitat racchiudesse anche terreni a pascolo e a coltivazione, capaci di assicurare alimenti in caso di prolungati assedi. Infatti, Volterra, divenne una delle dodici lucomonie che formarono la nazione etrusca, con un territorio che si estendeva dal fiume Pesa al mar Tirreno e dall'Arno al bacino del fiume Cornia; inoltre, nel VI sec., divenne la più importante base strategica della valle inferiore dell'Arno sia per la spinta romana dal sud, sia per l'invasione gallica dal nord.
Agli inizi del III sec., lo scontro decisivo del lago Vadimone (283 a. C.) segnò la definitiva rinuncia dei popoli dell'Etruria alla lotta contro Roma: Volterra sottomessasi ai Romani verso il 260, entrò a far parte, insieme ad altre città, della confederazione italica. Da un noto passo di Livio relativo agli approvvigionamenti che l'esercito di Scipione ricevette da alcune città etrusche, durante la seconda guerra punica nel 205 a. C., sappiamo che Volterra contribuì con legnami per le navi e principalmente con frumento, prodotto che presuppone una fondamentale attività agricola di tipo estensivo. Nel 90 a . C. con la Lex Julia de Civitate, Volterra ottenne la cittadinanza romana, fu iscritta alla tribù Sabatina e costituì un florido municipio i cui supremi magistrati elettivi ordinari e straordinari si trovano menzionati in varie iscrizioni. Scoppiata la guerra civile, Volterra seguì le sorti del partito di Mario; la città sostenne per due anni (82 - 80) un lungo assedio contro Silla, finché, stremata, dovette arrendersi.
Le conseguenze della sconfitta furono gravi, ma non irreparabili: grazie sia all'azione moderatrice di Cicerone sia al grande potere economico e ai rapporti con personalità di spicco della vita politica romana di alcune delle maggiori famiglie volterrane che riuscirono a superare i torbidi, conseguenti all'assedio e alle rappresaglie sillane (81 - 79 a.C. ); tra queste soprattutto i Caecinae che sono in posizione spesso di prestigio, come A. Caecinae Severus, consul suffectus nell'anno I a. C., al quale si deve la dedica del teatro romano di Vallebona.
Con l'ordinamento territoriale augusteo, Volterra costituì uno dei municipi della VII ragione, l'Etruria e, nel V sec., alle prime invasioni barbariche la città strutturatasi in forme castrensi, era già sede vescovile a capo di una diocesi che ricalcava i confini del municipium romano e della lucomonia etrusca e costituiva una delle circoscrizioni ecclesiastiche più importanti della Tuscia Annonaria
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